近日，来自德国卡尔斯鲁厄理工学院（KIT）的研究团队在顶级期刊《Nature Materials》上发表了一项重磅研究，他们在一种铕基分子晶体中，首次实现了分子体系内核自旋的相干操控与光学读出，为分子量子比特的发展打开了全新的方向。
这项研究由 Evgenij Vasilenko、Vishnu Unni Chorakkunnath、David Hunger 等学者共同完成，团队瞄准了分子核自旋这一极具潜力的量子信息载体，通过光探测核磁共振技术，首次在分子材料中实现了核自旋的全光学初始化、操控与读出。
要实现核自旋的光学操控，首先需要高质量的样品与极致稳定的测量环境。
研究团队首先通过慢溶剂蒸发法，生长出了毫米级的高质量 [Eu (BA)₄(pip)] 铕基分子晶体 —— 这种晶体以铕离子为核心，周围配体形成稳定的分子结构，相比之前的微晶粉末样品，这种大尺寸单晶的结构缺陷更少，能提供更窄的跃迁线宽。
为了减少环境热噪声对核自旋的干扰，团队将封装好样品的光纤基铁氧体套圈（ferrule）样品固定装置直接浸入液氦中，将整个系统稳定在 4.2K 的极低温环境，同时在装置周围安装了定制的超导射频线圈与 LC 匹配电路，为后续的核自旋操控做好了准备。
接下来，团队首先对晶体的光学性能进行了全面的表征，这一步用到了一整套精密的光谱仪器：
• 核心的激发光源是Sirah Matisse 2DX 可调谐染料激光器，这款激光器可以实现 < 50kHz 的超窄线宽输出，还能在 75GHz 范围内无跳模调谐，完美匹配铕离子的⁷F₀→⁵D₀超窄光学跃迁。
• 为了实时监测激光的工作状态，团队搭配了Bristol Instruments 771 系列光学频谱分析仪，随时确认激光的频率与单模工作状态，保证激发的精准性。
• 而激光脉冲的精准调控，则是通过双通声光调制器（AOM）实现的，它可以灵活调整光脉冲的振幅与频率，满足不同实验的需求。
所有光脉冲与后续射频脉冲的时序同步，都由Quantum Machnies OPX + 任意波形发生器（AWG）统一控制，确保整个实验流程的精准协同。
在这些仪器的支持下，团队首先扫描了铕离子的光学跃迁，测得晶体的非均匀线宽仅 1.94GHz，远优于之前的微晶样品，证明了高质量晶体的优势。随后他们通过光谱烧孔、自由感应衰减、双脉冲光子回波等实验，进一步测量了光学相干时间：
探测光信号的环节，团队使用了Thorlabs APD130A2/M 雪崩光电探测器（APD），同时搭配了BLP01-594R-25 长通滤光片、FB580-10 带通滤光片组成的滤波组，有效排除了激发光的干扰，精准提取出样品的荧光 / 吸收信号。最终团队测得该晶体的光学相干时间达到 2.13μs，相比之前的样品有了显著提升。
完成光学表征后，团队开始尝试核自旋的光学初始化。利用铕离子的超窄光学跃迁，他们通过光学泵浦的方式，用调谐后的激光以 10MHz 的扫频范围烧出了一个 “光谱坑”，耗尽了特定核自旋能级的布居数，完成了核自旋态的初始化。实验显示，这个初始化的状态可以维持长达 120 秒的长寿命，为后续的操控实验提供了足够的时间窗口。
接下来就是核心的光探测核磁共振（ODNMR）实验：
初始化完成后，团队先完成了参考信号的探测，随后通过之前安装的超导射频线圈，施加了 1ms 的射频脉冲。这里的射频信号同样由任意波形发生器产生，经过Bonn Elektronik BSA 1025-150 高功率射频放大器放大到最高 150W 的功率，输入到超导线圈的 LC 电路中。在实验前，团队还使用E5071B ENA 矢量网络分析仪校准了射频电路的共振特性，保证射频场可以精准作用到核自旋的跃迁上。
通过扫描射频脉冲的频率，团队成功观测到了两个 ¹⁵¹Eu 核的四极共振峰，分别位于 21.475MHz 和 33.944MHz。这些共振峰的非均匀线宽非常窄，而且还和光学跃迁的频率呈现出显著的线性相关性，这也证明了晶体的应变对光学和自旋跃迁的关联影响，为后续的应力传感等应用提供了可能。
最后，团队验证了核自旋的相干操控能力，他们先后实现了拉比振荡、自旋回波和动力学去耦技术：
• 通过改变射频脉冲的长度，团队观测到了清晰的核自旋拉比振荡，证明了可以精准操控核自旋的量子态；
• 随后，他们使用自旋回波和动力学去耦技术，有效抵消了环境带来的退相干扰，最终实现了长达 2 毫秒的核自旋量子相干寿命！
这一结果充分证明了光探测核磁共振在分子体系中的可行性，也彰显了分子核自旋在量子信息处理领域的巨大潜力 —— 分子体系不仅可以通过化学修饰实现原子级的精准调控，还能实现高密度的量子比特集成，为未来可扩展的量子处理器提供了全新的候选平台。
