厦门大学李剑峰团队近期在《Journal of the American Chemical Society》（JACS）发表重要研究成果，在电化学氢溢流机制研究领域取得突破性进展。论文 DOI：10.1021/jacs.6c00294
研究团队精心构建了具有特定晶面的 Ru₁/Cu (111) 和 Ru₁/Cu (100) 单原子催化剂作为研究模型，结合SHINERS 技术（壳层隔绝纳米粒子增强拉曼光谱）与原位拉曼光谱表征，首次在电化学条件下实现了氢溢流过程的直接光谱可视化。
氢溢流的晶面依赖性与电位调控
通过电化学测试系统研究，研究团队明确揭示了氢溢流效应的两大关键特性：
晶面依赖性：Cu (111) 晶面的氢溢流能力显著优于 Cu (100) 晶面，这一发现为催化剂晶面工程提供了重要指导。
电位可调性：氢溢流距离并非固定值，而是随着施加电位的负移，从 0.8 nm 显著增加至 2.6 nm，实现了对氢迁移过程的精准电位调控。
原子级机制解析
为深入理解氢溢流的微观机制，研究团队结合密度泛函理论（DFT）计算，从原子层面揭示了背后的科学原理：
• Ru 单原子位点能够显著加速 H₂O 解离生成活性氢物种；
• Cu (111) 晶面具有更低的氢溢流能垒，这是其氢迁移能力更优的根本原因。
催化应用：硝酸盐电还原性能提升
研究团队进一步将氢溢流效应应用于硝酸盐电还原反应，取得了令人振奋的结果：提高 Cu (111) 表面氢覆盖率能够改变反应决速步，使反应路径从传统的质子耦合电子转移（PCET）路径转变为 * H 介导路径，从而大幅提升氨生成的催化活性。
这项工作不仅为电化学氢溢流机制提供了直接的实验与理论证据，更为基于氢溢流调控的电催化剂设计开辟了全新思路。
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